2003年,与林心如主演时装爱情青春偶像剧《男才女貌》,此剧在CCTV8套首播时收视成绩在央视电视剧节目中排名第一。同年6月,发布第一张音乐专辑《非同寻常》。
2004年,与章子怡合作出演电影《茉莉花开》,出演电视剧《向左走向右走》。2005年,与赵薇合作出演爱情文艺电影《情人结》。
并获得第8届上海国际电影节最佳男演员和第8届中国长春电影节最佳男演员提名。同年参演徐克执导武侠电影《七剑》。同年3月7日陆毅在北京正式推出他的第二张专辑《毅犹未尽》,获得多项音乐奖项。
2007年后,主演了王文杰执导的古装历史题材电视剧《大槐树》《苏东坡》,随后又和赵宝刚合作了谍战剧《夜幕下的哈尔滨》并获得第3届BQ红人榜年度最受欢迎男演员。
2008年出演电视剧《我的青春谁做主》。2009年,出演大型古装电视剧《三国》饰演诸葛亮,并参演《美丽密令》《唐山大地震》《线人》《跟我的前妻谈恋爱》等不同类型电影。
2010年主演中韩合拍电视剧《天堂秀》,该剧为中韩建交20周年献礼剧。2011年主演谍战题材电视剧《掩护》,同年在主演的电影《甲午大海战》中饰演邓世昌。
2012年主演的大型历史战争电影《甲午大海战》和电影《新妈妈再爱我一次》上映,并主演电视剧《假如生活欺骗了你》。
10月,主演的历史传记剧《苏东坡》上星播出,被广电总局推荐为优秀电视剧。2013年参与电视剧《大汉情缘之云中歌》等的拍摄,主演电影《英雄之战》。
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